Jednym z najbardziej spektakularnych biżuterii z całego diamentu w Smithsonian Insitution jest naszyjnik Napoleona. Uważany pierwotnie za własność Katarzyny Wielkiej Rosji, cesarz Napoleon Francji przedstawił go drugiej żonie Marie-Louise z Austrii po urodzeniu syna w 1811. Naszyjnik ze srebra i złota zawiera diamenty 172 o masie karatowej 275 - owalne i poduszkowe diamenty 28, zwisające owalne i gruszkowe diamenty 19 o szlifie briolette i akcentowane małymi, okrągłymi diamentami i motywami diamentowymi w oprawie srebrno-złotej. Diamenty są cięte w stylu „starej kopalni”, będącym prekursorem nowoczesnego brylantowego szlifu, i mają wysoki stopień ognia (błyski koloru, gdy kamień porusza się w świetle), ale mniej blasku z powodu mniejszego załamania światła przez szczyt kamień.

Naszyjnik ma szacunkową całkowitą masę klejnotów w karatach 275, a największy pojedynczy diament w nim waży w przybliżeniu karaty 10. Kiedy Marie-Louise zmarła w 1847, naszyjnik został przekazany jej szwagierce, arcyksiężnej Sophie z Austrii, która usunęła dwa kamienie, aby skrócić naszyjnik. Kolczyki zostały wykonane z dwóch usuniętych kamieni, których miejsce pobytu jest nieznane.

W 1872 naszyjnik został przekazany synowi arcyksiężniczki, arcyksiążę Karolowi Ludwigowi z Austrii. W 1948 wnuk arcyksięcia Ludwiga, książę Franciszek Józef z Liechtensteinu, sprzedał naszyjnik francuskiemu kolekcjonerowi, który następnie sprzedał go Harry'emu Winstonowi w 1960. Marjorie Merriweather Post otrzymała naszyjnik od Winstona i podarowała go Smithsonian Institution w 1962.

Na dzisiejszym rynku trudno jest wycenić taki kawałek. Jednak w 1993 dom aukcyjny Christie's w Genewie sprzedał kolejny naszyjnik, który Napoleon podarował Marie-Louise, składający się z rubinów i diamentów. Ten naszyjnik sprzedano za milion dolarów 13.